ララコール2台登録できますか？

えでぃさんがコメントされていますが、補足です。
追加する端末で　LaLaCallをダウンロードされたと思います。

その後の設定で「利用登録完了されている方はこちら」を選択されたのでは
ないでせうか？

LaLaCallはeoIDに紐づいてライセンスされますので、先に１台利用登録されて
いると「登録済み」と勘違いされる方が多いようです。

ここは「はじめての方はこちら」で進まれれば、登録できると思います。

ただし、ファミリー会員IDでmineo契約２回線契約されたとのことですので
おそらく、２ライセンス目もokではないかと思います。
もしも、ダメでした、ご主人のeoIDでなら確実に登録できます。
LaLaCallは元々eo光の付属サービスから始まっていますので、
eo光契約のみでも利用できます。