オフィスをPC2台で使用中。PC1台を初期化後のPCで使うのにオフィスを停止等する必要ありますか？

初期化後に以前使っていたものと同じマイクロソフトアカウントでサインインすると再インストール可能となる可能性は高いですが、まだ初期化していないのであれば、初期化前にオフィスをアンインストールしておいた方がより確実です。アンインストールすることにより、1台分インストールする権利が復活します。